当前位置:首页 > 信息公开 > 科技新闻 > 国内
首次从原子尺度揭示亲疏水性对催化反应作用机制
时间:2018-03-05 02:52 来源:科技日报 阅读人次:1  【字体:

科技日报合肥3月5日电(记者 吴长锋)记者从中国科学技术大学获悉,该校合肥微尺度物质科学国家研究中心和化学与材料科学学院曾杰教授课题组,以碳化硅体系为研究对象,发现亲疏水性在催化反应过程中起到了至关重要的作用,并从原子尺度上解释了这种作用的“来源”:亲水性的碳化硅量子点表面富含羟基结构,可以有效促进二氧化碳分子的活化。该成果 2月22日在线发表在国际著名的《化学》杂志上。

催化反应是在催化剂表面发生的,通常我们可以调控催化剂表面的性质来提升催化反应的活性、选择性和稳定性。亲疏水性是一个重要的表面性质参数,过去人们对于亲疏水性质的理解基本都停留在对底物分子的富集作用上,例如亲水的催化剂表面容易吸附醇类等物种,而疏水性表面容易吸附酯类酮类等物种。但这种理解是比较宏观的,所以从原子尺度上揭示催化剂表面亲疏水性质影响催化反应的本质,对于设计高效催化剂具有重要指导意义。

研究人员对比了商用碳化硅和量子点碳化硅二氧化碳加氢反应活性,发现亲水性的量子点碳化硅在32 标准大气压和150摄氏度的条件下,质量活性比同等条件下疏水性的商用碳化硅高出三个数量级。量子点碳化硅的表观活化能只有商用碳化硅的一半左右。

借助原位同步辐射X射线光电子能谱和近边X射线吸收谱等技术手段,研究人员发现亲水性的量子点碳化硅表面富含羟基,羟基上的H原子可以直接与二氧化碳相互作用形成HCOO*中间物种,从而直接参与到催化反应过程中。这种特殊的反应路径降低了HCOO*形成的活化能,从而促进了二氧化碳的活化。

为此,研究人员构筑了一系列表面富含羟基的催化剂,这些催化剂在二氧化碳加氢反应中的活性比其不含羟基的结构高出了一个数量级。该成果对亲疏水性在二氧化碳加氢反应中的作用的揭示,突破了人们对于亲疏水性的传统认知,为今后寻找更为高效的二氧化碳加氢催化剂开拓了新思路。

 
收藏】 【打印】 【关闭
分享到